El Museo contiene varias colecciones arqueológicas de los siglos VI, VII y VIII, que muestran algunos de los vestigios histórico-artísticos de lo que fue la antigua capital del reino visigodo de Toledo, tales como cimacios, capiteles, relieves, muestras epigráficas, pintura, documentos y orfebrería.
También se exhiben los ajuares encontrados en la Necrópolis de Carpio de Tajo, así como excelentes reproducciones de las coronas votivas del Tesoro de Guarrazar.
En cuanto a la iglesia, se caracteriza por tener una planta basilical de tres naves, separadas por arcos de herradura califal, que se sustentan en pilares a los que se adosan columnas con capiteles reutilizados (seis de origen visigodo), capilla absidal y una esbelta torre. La cúpula del ábside es de Covarrubias y el retablo de Diego de Velasco. Los frescos que recubren los muros (s. XIII) poseen acusadas influencias románicas e hispano-árabes.